撰稿 | 陈文（瑞士洛桑联邦理工学院）
说明 | 本文来自课题组（论文作者）投稿
光作为一种电磁波，其振动特性可以用频率来表示。我们的眼睛可以看见400到750太赫兹（每秒千亿次振动）的电磁波，这个波段的光被定义为可见光。在不同频率的光中，可见光与近红外光的相关探测及其应用最为广泛与成熟，已深入到我们的日常生活的方方面面。例如，通常手机里的光传感器探测范围可达300太赫兹。而光纤网络传输相关的探测器对200太赫兹的电磁波较为灵敏。
从一百到几个太赫兹的范围被定义为中红外到远红外波段。尽管红外光往往内含可见光所不具有的丰富的信息，其低得多的光子能量不足以被人眼以及通常的相机所识别。例如，体表温度为20摄氏度的人体发射出来的红外光频率可达10太赫兹，而观测其信息则需要借助热成像仪等非常规探测器。此外，化学物质与生物组织通常在中红外波段具有特征吸收带，对它们的远程无损的识别与表征往往依赖于红外光谱分析。同时，红外光探测在天文学的研究中也扮演着非常重要的角色。
然而，现有的商用红外探测器不但造价高昂，其探测灵敏度也远低于可见波段的半导体探测器，后者的单光子测量已经较为成熟。此外，红外探测器对热噪声非常敏感，通常需要工作在低温下以维持足够的信噪比，这些限制使其远不能满足人们对弱信号探测的需求。
近日，来自瑞士洛桑联邦理工学院、武汉工程大学，西班牙巴伦西亚理工大学以及荷兰原子与分子物理学研究所的研究团队，以“Continuous-wave frequency upconversion with a molecular optomechanical nanocavity“为题在 Science 上发表文章。
研究人员验证了一种全新的中红外光探测方案：利用金属纳米共振腔与分子的耦合器件将中红外光上转换为可见光，使其可以被常规的半导体探测器所探测。这一过程在保持红外光所携带的光子信息不变（相干过程）的前提下，提高了光子的频率以及能量，使得目标光子更容易被探测到，被称为相干光子频率上转换探测。
频率上转换作为一种非线性光学过程，早在激光问世不久后就被发现；通常的实现方案是将红外光与可见光合成为一束新的可见光，其频率为两者之和（和频过程）。在以往的应用中，要实现高效率的中红外光上转换，需要使中红外光、可见光与上转换光之间的传播满足相互匹配条件。这种基于动量匹配的过程，往往涉及到复杂和困难的光路与材料设计，而且通常需要借助昂贵的高功率脉冲光源，不利于其更广泛的应用。
在这项工作中，研究者设计了一种“金纳米颗粒/单层分子/纳米凹槽“的复合天线结构来回避了因动量不匹配而导致的上转换效率损失。其中分子作为上转换过程的媒介，吸收中红外信号光并将其转换为分子的振动模式。紧接着通过照射另一束可见光（泵浦光），将这种携带中红外光信息的振动模式转换为可见信号光，这一过程被称为反斯托克斯拉曼散射。最终研究者通过常规光谱仪收集频率上转换后的拉曼散射信号，从而实现了中红外光的探测。
中红外的信号光通过分子的红外吸收过程，转换为分子的振动模式，再通过反斯托克斯拉曼散射过程，与另一束可见光经由和频过程，产生上转换的可见光，最终被常规的探测器所探测。而分子被置于中红外-可见等离激元双共振的纳米天线中（白色虚线），使得该上转换过程的转换效率被大幅度提升13个数量级。
为了大幅度提高上转换效率，器件被设计为红外-可见光频率双共振的结构，使得中红外天线与可见光天线在空间上相互耦合。通过利用双波段的等离激元共振效应，入射中红外信号光与泵浦光被同时汇聚到只有一纳米左右的单分子层上。
这种被极度束缚的光场远远突破了光的衍射极限，其纳米尺度的模式体积使得光场与分子的相互作用效率大幅提升：其中分子的红外吸收强度提升了4个数量级，分子的拉曼散射强度提升了9个数量级，因此最终的上转换效率相对于自由空间有了13个数量级的提升。
其实验结果与同一团队之前提出的 “分子光力学（molecular optomechanics）“理论模型相吻合。这种巨大的增强效果也使得实验上单个纳米器件的红外连续光探测极限达到亚微瓦（千万分之一瓦特）的量级。
将分子光力纳米腔用于中红外连续光探测，是将“表面增强拉曼散射（SERS）”、“表面增强红外吸收（SEIRA）”以及“腔量子光力学（cavity quantum optomechanics）“有机结合的产物，其灵敏度还有广阔的提升空间，且理论上可以达到单光子探测级别。而单光子级别灵敏度的实现，将会进一步推动这种分子光力纳米腔平台的发展，并开拓一些新的量子物理实验，例如实现新型的光学相干态以及量子态操控，并且具有量子计算方面具有潜在应用价值。（文章转自：中国光学）
论文信息：
Chen W., Roelli P., Hu H., et al. Continuous-Wave Frequency Upconversion with a Molecular Optomechanical. Science 374, 6572 (2021)
https://doi.org/10.1126/science.abk3106
